摘要:
基于过硫酸根的高级氧化技术在去除废水中抗生素方面具有巨大潜力,其中催化剂对抗生素的吸附过程对实现有效的催化降解至关重要。本研究在室温下简单搅拌Fe/Mn盐与1,4-苯二甲酸(1,4-BDC)的反应混合物,制备了三维(3D)Fe/Mn双金属有机框架(Fe,Mn-MOF),并用于吸附和活化过硫酸盐(PS)去除四环素(TC)。结果发现,1:0.1 Fe/Mn摩尔比的3DFe,Mn0.1-MOFs对TC的吸附和催化性能最好,其具有丰富的空隙结构(BET202.01m2/g)和活性位点。在298K下,3DFe,Mn-MOF0.1对45mg/L初始浓度的TC吸附容量为293mg/g;添加PS后,45min内去除效率可达80%。此外,3D-Fe,Mn0.1-MOF在天然污染水中的吸附和催化性能也得到了验证。经过3次循环,3D-Fe,Mn0.1-MOF/PS对TC的去除效率仍保持在65%以上,显示了良好的稳定性。通过分析吸附动力学和等温线模型,催化剂对TC的吸附遵循拟一级动力学模型,是以单层表面吸附为主的自发的吸热反应。淬灭实验结果表明,TC主要通过SO4· –、·OH、1O2 和O2·-自由基途径被降解。该研究对MOFs/PS系统的催化和吸附机理有了新的认识,为MOFs 在TC污染水体修复中的应用提供了理论依据。